大型放射光施設 SPring-8

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物質の電子構造を3次元的に解明・可視化する新たな実験手法を開発 - 今まで実験的に未解明な電子構造を持つ物質も視野に - (プレスリリース)

公開日
2007年01月05日
  • BL25SU(軟X線固体分光)
 大阪大学と財団法人高輝度光科学研究センターは、共同研究で物質内部の電子構造を3次元的に解明・可視化する新たな実験手法を開発し、従来の実験では観測困難だった電子構造の3次元的な解明に成功しました。

2007年1月5日
大阪大学

 大阪大学大学院基礎工学研究科菅滋正教授、関山明助手、矢野正雄リサーチ・アシスタントらのグループは、財団法人高輝度光科学研究センター、大阪大学大学院理学研究科との共同研究で、大型放射光施設(SPring-8)での軟X線角度分解光電子分光によって物質内部の電子構造を3次元的に解明・可視化する新たな手法の開発に成功しました。今まで電子構造の3次元的な観測に使われていた実験では極めて純度の高い大きな単結晶試料が必要で、かつ多くの場合数K以下の低温環境を必要とするという困難がありました。菅教授らのグループは従来固体の表面電子状態を2次元的に観測する手段として使われていた角度分解光電子分光の技術を改良した新しい実験手法を開発し、10 K以上数百Kまでの高温状態でも電子構造が観測できるようにしました。この手法を用いてSPring-8軟X線固体分光ビームラインBL25SUで実験を行い、従来の実験手法では観測不可能であった、磁気転移を起こす強相関セリウム化合物の常圧高温常磁性状態の電子構造を3次元的に直接観測し、物質内部の詳細な電子状態を明らかにしました。この実験手法の開発により、今まで100%明確になっているとは言いがたい高温超伝導体を代表とする2次元的と言われる層状強相関化合物の電子構造の3次元的な性質の観測や、低温で相転移を起こして電子状態が変わってしまう物質に対する高温側の電子構造解明等の急速な進展が期待できます。
 本研究成果は米国の科学雑誌Physical Review Lettersオンライン版に掲載されます。
 なお、大阪大学大学院菅滋正教授は、長年にわたる「高精度高分解能放射光分光法の開発と応用」の業績により平成18年度島津賞を受賞しました。

(論文)
"Three-Dimensional Bulk Fermiology of CeRu2Ge2 in the Paramagnetic Phase by Soft X-Ray -Dependent (700-860 eV) ARPES"
(日本語訳:軟X線励起エネルギー依存(700-860 eV)角度分解光電子分光によるCeRu2Ge2の常磁性相における3次元バルクフェルミオロジー)
Masao Yano1, Akira Sekiyama1, Hidenori Fujiwara1, Tetsuro Saita1, Shin Imada1, Takayuki Muro2, Yoshichika Onuki3 and Shigemasa Suga1
Physical Review Letters 98, 036405 (2007), published 18 January 2007
1大阪大学大学院基礎工学研究科、2財団法人高輝度光科学研究センター、3大阪大学大学院理学研究科

1.研究の背景
 固体の性質、例えばどれだけ電気を流しやすいかなどの多くの性質は固体結晶中の電子の振る舞いによって決まります。電子は固体中を常に動き回っていますので、「いつどこにどれだけの量の電子があるか」という情報より「電子がどんな速度とエネルギーを持って動いているのか」という情報、つまり電子の運動量とエネルギーの関係を知る事の方が固体の性質解明には重要になってきます。金属の場合特に電気伝導を直接担う電子の運動量分布(フェルミ面)がどうなっているかを調べる事が重要です。
 固体内部のフェルミ面を実験的に知る方法としては、量子振動測定と呼ばれる実験が知られていますが、この方法は欠陥が殆どない極めて高純度の大きな単結晶を必要とし、かつ数K以下の低温環境が必要とするといった困難がありました。これを克服する他の実験手法として電子の運動量とエネルギーの関係(バンド分散)を直接観測する角度分解光電子分光がありますが、従来この実験は100電子ボルト程度以下の低エネルギー、波長にして12 nm程度以上の光を使った実験が主に行われていました。しかしそれでもこの実験では得られる結果が固体内部ではなく主に固体表面の電子の振る舞いを反映するという欠点があります。その為表面のフェルミ面を調べるのには強力ですが、固体内部の電子構造を調べる上では困難がつきまとっていました。また、電子は3次元的に動き回るので運動量分布も3次元的に調べる必要がありますが、従来の低エネルギー角度分解光電子分光ではそれが困難でした。

2.今回の研究と成果
 菅教授らのグループは従来の困難を克服する為に、エネルギーにして400-1000電子ボルト、波長にして1.2-3 nmの高精度に単色光化された高エネルギー軟X線を固体に照射する角度分解光電子分光実験を、単色光化された光の波長を少しずつ系統的に変化させながら行う(図1)ことでフェルミ面を3次元的に観測・可視化するという方法を開発しました。この方法は従来の手法に比べて
 ・低温だけでなく数百Kまでの高温でフェルミ面観測が可能
 ・表面からの信号強度を抑制し、固体内部から出てきた電子を観測(図2)
 ・フェルミ面を3次元的に可視化(直接観測)することが可能
という特長があります。この実験は波長を自由に変えられる高精度かつ高輝度軟X線を必要としますので、大型放射光施設(SPring-8)軟X線固体分光ビームラインBL25SUで行いました。
 今回の研究では、あまり自由には動き回ることが出来ないでかつ大きな磁気モーメントを持つ4f電子と自由に動き回れる電子の両方が共存する希土類化合物CeRu2Ge2に対して軟X線角度分解光電子分光実験を行いました。この物質は常圧下約8 K以下で磁石のようになり(強磁性)、その状態のフェルミ面は量子振動測定で観測されていましたが、常圧下8 K以上で「消磁」された(常磁性)状態のフェルミ面は未解明でした。今回の20 Kで測定した実験で、固体内部のフェルミ面を横に切った断面図と縦に切った断面図が図3のように得られ、磁石でなくなった状態のフェルミ面が図4のようになっている事が判明しました。今回得られたフェルミ面は磁石になった状態のそれと比べると1個フェルミ面が少なくなり、かつ他の1つのフェルミ面が縦長に細く伸びてところどころくびれた筒状に変形していることが分かりました。

3.今後の発展
 今回新たに開発され、その有効性が実証された固体内部の3次元的電子構造可視化技術は、さまざまな単結晶試料に対して適用できます。例えば発見から20年がたちながらまだその機構が未解明な高温超伝導体は層状な結晶構造を持つためその電子構造が2次元的と考えられていますが、この物質の内部では本当に電子構造が2次元的なのか、それともわずかに3次元的なのかが本手法で解明できることが期待できます。この電子構造の完全な解明が高温超伝導機構解明の糸口となるかもしれません。また、温度が変わると相転移を起こして電子状態が変わる物質では、これまでは高温の電子構造がはっきりしなかったわけですが、それが実験的に分かるようになることも多いに期待できます。日本発のこの実験手法はすでに日本だけでなく世界的にも注目されはじめ、実際に計画中の所もあります。同様の実験が近い将来世界中で展開され、今後の物質・材料科学の発展に大きく寄与していくものと思われます。

 なお、本研究は文部科学省の科学研究費補助金[基盤研究(S)1814007、若手研究(A) 18684015、学術創成研究15GS0213]及び21世紀COEプロジェクト(「物質機能の科学的解明とナノ工学の創出」、「究極と統合の新しい基礎科学」)の援助を受け、SPring-8の利用研究課題2004B0400-NSa-npで遂行されました。


<参考資料>

図1 角度分解光電子分光の概念図
図1 角度分解光電子分光の概念図

 


 

図2 高(低)エネルギー光電子分光の固体内部(表面)敏感性
図2 高(低)エネルギー光電子分光の固体内部(表面)敏感性

 


 

図3 本研究で得られたCeRu<sub>2</sub>Ge<sub>2</sub>の常圧常磁性状態におけるフェルミ面の断面
図3 本研究で得られたCeRu2Ge2の常圧常磁性状態におけるフェルミ面の断面

 


 

図4 判明したCeRu<sub>2</sub>Ge<sub>2</sub>の常圧常磁性状態における3次元的フェルミ面
図4 判明したCeRu2Ge2の常圧常磁性状態における3次元的フェルミ面

 


<本件に関する問い合わせ先>

大阪大学大学院基礎工学研究科 物質創成専攻 物性物理工学領域
(560-8531 大阪府豊中市待兼山町1−3)
 教授 菅 滋正
 Tel:06-6850-6420/Fax:06-6845-4632
 助手 関山 明
 Tel:06-6850-6422/Fax:06-6845-4632
 博士課程院生 矢野 正雄
 Tel:06-6850-6422/Fax:06-6845-4632

<SPring-8についての問い合わせ先>

財団法人高輝度光科学研究センター 広報室
 Tel:0791-58-2785/Fax:0791-58-2786
 E-mail: kouhou@spring8.or.jp