大型放射光施設 SPring-8

公開日

2015年02月18日

2015年2月18日
独立行政法人理化学研究所

理化学研究所（理研）放射光科学総合研究センタービームライン開発チームの佐藤尭洋客員研究員(東京大学大学院理学系研究科助教)、矢橋牧名チームリーダーらの共同研究グループ※は、X線自由電子レーザー（XFEL：X-ray Free Electron Laser）を利用した計測の時間分解能[1]を大幅に向上させる技術を開発し､ XFEL施設「SACLA[2]」での実証実験に成功しました。    XFELは､フェムト秒(10-15秒)レベルの極めて短い発光時間で計測できる能力を持つパルス型の超高輝度X線光源です｡X線固有の高い空間分解能[3]を活用することにより、物質内部の構造変化や化学反応といった超高速現象を､原子や電子レベルで解明できると期待されています。このような超高速現象の観測のために、ポンプ光とプローブ光の2種類のパルス光を利用して、ポンプ光の照射によって誘起される物質内の高速現象をプローブ光で観察する「ポンプ・プローブ計測法」が広く用いられています。SACLAの場合、ポンプ光として赤外から紫外領域のフェムト秒レーザー（光学レーザー）光を、プローブ光としてXFEL光を利用します。この手法では、ポンプ光とプローブ光の時間間隔（照射のタイミング）を少しずつ変化させながら計測を繰り返すことにより､物質内の高速現象を高精度で追跡できます。ポンプ・プローブ計測法の時間分解能は､原理的にはポンプ光とプローブ光のパルス幅で決まりますが､実際には､両者のタイミングをフェムト秒レベルで精密に制御することは技術的に難しく､タイミングの揺らぎが時間分解能を大幅に劣化させていました｡    そこで、共同研究グループは、XFEL光を一次元に（一方向のみに）集光できる「高精度X線集光楕円ミラー[4] 」と「空間デコーディング法[5]」を組み合わせ、XFELと光学レーザーのタイミングを高精度で計測する新しい手法を開発しました。この手法によって、SACLAとフェムト秒レーザーが持つフェムト秒の短いパルス幅を最大限に活用した計測が可能となります。    本研究は、応用物理学会の科学雑誌『Applied Physics Express』（2015年1月号）オンライン版（12月15日付け）に掲載されました。 <共同研究グループ> 理化学研究所　放射光科学総合研究センター（RSC）　XFEL研究開発部門 ビームライン研究開発グループ　ビームライン開発チーム　 客員研究員　　　佐藤 尭洋（さとう　たかひろ）(東京大学大学院理学系研究科助教) チームリーダー　矢橋 牧名（やばし　まきな） 元特別研究員　　小川 奏　(おがわ　かなで)(現日本原子力研究開発機構) 高輝度光科学研究センター　XFEL利用研究推進室 研究員　　　　　富樫 格*（とがし　ただし） 研究副主幹　　　登野 健介*（（との けんすけ） 研究員　　　　　犬伏 雄一*（（いぬぶし　ゆういち） 研究員　　　　　片山 哲夫*（（かたやま　てつお） *理研RSCビームライン開発チーム 客員研究員 論文情報： タイトル："Highly efficient arrival timing diagnostics for femtosecond X-ray and optical laser pulses" 著者名： Takahiro Sato, Tadashi Togashi, Kanade Ogawa, Tetsuo Katayama, Yuichi Inubushi, Kensuke Tono, and Makina Yabashi 雑誌：Applied Physics Express doi: 10.7567/APEX.8.012702

背景
   XFEL光と光学レーザー光の2種類のパルス光を組み合わせた「ポンプ・プローブ計測法」は、XFEL光の特徴である数フェムト秒という非常に短いパルス時間幅を活用した計測法です。この手法は、「物質に反応を誘起する光(ポンプ光)」と「反応を観測するための光(プローブ光)」の時間間隔 (照射のタイミング) を少しずつ変化させながら計測を繰り返すことにより､ 物質内の高速現象を精度よく追跡する計測手法です(図１(a))。SACLAの場合、ポンプ光として赤外から紫外領域のフェムト秒レーザー光(光学レーザー光)を、プローブ光としてXFEL光を利用します。これまでも米国のXFEL施設「LCLS^[6]」やSACLAにおいて､ポンプ・プローブ計測法を使用した実験報告がされてきました。    この手法における時間分解能は、「プローブ光の時間幅」と、「両パルス光が物質に照射されるタイミングの精度」によって決定されます(図1(b))。例えば、SACLAから発生するXFEL光の時間幅は数フェムト秒程度であり、原理的には、光学レーザー光で誘起した物質内の高速現象を、数フェムト秒の精度で動画撮影できます。SACLAがXFEL光を発生するタイミングは、極めて安定で高精度な高周波信号によって制御されています。同様に、光学レーザー光の発生タイミングもこの高周波信号に同期させています。しかし、両パルス光のタイミングをフェムト秒の精度で制御することは、現在の技術では極めて困難であり、光学レーザー光とXFEL光が試料に到達するタイミングは、ショットごとに300フェムト秒（半値全幅^[7]）程度の揺らぎがあることが分かっていました。さらに、１日単位の実験では、温度変化などによって、建物や実験装置をはじめとした構造物や信号回路がわずかに伸縮します。その結果、加速器や光学レーザー光を制御する高周波信号の伝達や光路長（光が伝播するする長さ）に変化が生じ、両パルス光が試料に到達するタイミングに変動が生じてしまいます。この変動によって、ポンプ・プローブ計測法における時間分解能が大幅に劣化してしまうことが知られていました。    諸外国のXFEL施設においても、時間分解能の劣化は最も重要な課題の1つとして、その解決が試みられてきました。その方法の1つに「ポストプロセス解析^[8]」があります(図１(c))。これは、ポンプ・プローブ計測法と並行してXFELのショットごとにXFELパルスと光学レーザーパルスが試料に到達する時間差を計測し、解析時にショットごとの揺らぎを補正する方法です。これまで、XFEL光によって発生した光電子を高強度光学レーザー光で発生させた電場で変調する手法や、高強度XFEL光で物質を励起し、物質の光学レーザー光に対する反射率や吸収率の変化を観測して、両者のタイミングを計測する方法などが提案されてきました。しかし、これらの方法を用いてタイミングを精度良く計測するためには、非常に強い光学レーザー光やX線が必要でした。

研究手法と成果
   共同研究グループは、XFEL光と光学レーザー光の入射タイミングを計測するため、「高精度X線集光楕円ミラー」と「空間デコーディング法」を組み合わせた手法を開発しました。高精度X線集光楕円ミラーは、わが国独自の技術で作成されたもので、X線を一次元に（一方向のみに）集光することによりXFEL光を高強度化できます。空間デコーディング法は、XFEL光が試料に到着するタイミングを空間情報に変換する手法です。この2つを組み合わせることによって、物質の光学レーザー光に対する吸収率が、XFEL光の入射時に変化する現象を効率的に誘起し、両者の入射タイミングを計測します(図2(a))。    実験では、物質（計測試料）としてガリウム砒素（GaAs）を用いました。光学レーザー光（波長850ナノメートル）に対して強い吸収を持つGaAsが、XFEL光が入射したときに光学レーザー光に対する吸収率が変化することを利用しました。GaAsへのXFEL光照射が存在しないときには、光学レーザー光はGaAsに吸収されてしまい、検出器（モニター）には到達しません(図2(b))。一方、XFEL光が入射したときには、光学レーザー光に対するGaAsの吸収率が変化するため、光学レーザー光はGaAsを透過し検出器に到達します(図2(c))。図2において、透過した光学レーザー光の右側の端(図2(c), (d)内の赤枠)が「試料上でXFEL光と光学レーザー光のタイミングが一致した場所」に相当します。    図3(a)に示すように、GaAsを透過した光学レーザー光の右端はショットごとに異なっており、右側にシフトするほど、XFEL光が検出器に到達したタイミングが早いことを表しています。この方法によって、SACLAのXFEL光と光学レーザーのタイミングの揺らぎを計測したところ、半値全幅が約260フェムト秒であることが明らかになりました(図3(a),(b))。    これまで、X線を集光しない場合にはSACLAのXFEL光の出力を全て利用しても、精度良くタイミングを計測することは困難でした。しかし、一次元に集光することによって、SACLAが発生したXFEL光の一部を取り出した10 マイクロジュール程度のパルスエネルギーでタイミングを計測することが可能になりました。

今後の期待
   SACLAが発生するXFEL光のタイミングを高精度に計測することによって、ポンプ・プローブ計測の分解能がSACLAや光学レーザーのパルス幅である数フェムト秒に向上すると期待できます。今回、計測に使用したXFELのパルスエネルギーである10マイクロジュールは、SACLAの発生するXFEL出力(300マイクロジュール、 12キロエレクトロンボルト)の約3％という少ないエネルギーで実現していることも特徴です。    現在、共同研究グループでは、この高効率性を利用して、透過型回折格子^[9]によって分割したXFEL光を用いて、常にXFEL光の到達タイミングをモニターするビーム診断システムの開発を進めています。計測した到達タイミングは、XFEL光の1ショットごとにデータベースに保存され、研究者に提供される予定です。このシステムで計測された到達タイミングをもとに、ポストプロセス解析を行うことによって、SACLAが有する数フェムト秒の時間分解能を最大限に活用した「超高速現象の解明」が可能になります。

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《参考図》

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《問い合わせ先》 （発表者）※研究内容については発表者にお問い合わせ下さい 理化学研究所 放射光科学総合研究センター XFEL研究開発部門 ビームライン研究開発グループ ビームライン開発チーム チームリーダー　矢橋　牧名（やばし　まきな） 客員研究員 佐藤 尭洋（さとう　たかひろ）(東京大学大学院理学系研究科助教) TEL：0791-58-0802 FAX：0791-58-1523 E-mail： （機関窓口） 独立行政法人理化学研究所　広報室　報道担当 TEL：048-467-9272　FAX：048-462-4715 E-mail： （SPring-8に関すること） 公益財団法人高輝度光科学研究センター　利用推進部　普及啓発課  TEL：0791-58-2785　FAX：0791-58-2786 E-mail：kouhou@spring8.or.jp