大型放射光施設 SPring-8

公開日

2018年08月31日

• SACLA

2018年8月31日
理化学研究所
高輝度光科学研究センター
東京大学

理化学研究所（理研）放射光科学研究センターの井上伊知郎基礎科学特別研究員と矢橋牧名グループディレクターらの共同研究グループ※は、「X線強度干渉法[1]」の原理に基づき､ 光速近くまで加速された電子ビームの時間幅の計測法を開発しました。この計測法を利用することで、X線自由電子レーザー（XFEL）[2]施設「SACLA[3]」において、10フェムト秒（fs、1fsは1,000兆分の1秒）を超える超時間高分解能で電子ビームの時間幅を計測することに成功しました。 　今回の計測技術と電子加速技術によって現在よりも電子ビームを短くすることで、より時間幅の短いアト秒（100京分の１秒）領域のパルス幅のXFELの実現につながると期待できます。 　XFELはX線領域において初めて実現されたレーザーです。ユニークな特徴の１つは、時間幅がフェムト秒（1000兆分の１秒）と非常に短いことです。この短い時間幅を生かし、化学反応過程の解明や放射線損傷なしのX線構造解析などの研究が行われています。XFEL を発振させる電子ビームの時間幅を制御できるようになると、XFELの発光時間の幅（パルス幅）を実験の目的に応じて柔軟に変えることができますが、現在の電子ビーム診断技術では電子ビームの時間幅を10fs以下の精度で測定することは困難でした。今回、共同研究グループは、電子ビームから放射されたX線を分光光学素子[4]によって単色度[5]を変化させながら強度干渉現象[1]の程度を計測することで、電子ビームの時間プロファイルを計測できることを理論的に示しました。また、実際にこの計測法をSACLAに応用した結果、その電子ビームの時間プロファイルが半値全幅7.3fsおよび45.8fsの二つのガウス関数（正規分布）の和として表されることが明らかになりました。 　本研究は、米国の科学雑誌『Physical Review Accelerators and Beams』に掲載されるのに先立ち、オンライン版（8月30日付け）に掲載されました。 論文情報 ＜タイトル＞ X-ray Hanbury Brown-Twiss interferometry for determination of ultrashort electron-bunch duration. ＜著者名＞ Ichiro Inoue, Toru Hara, Yuichi Inubushi, Kensuke Tono, Takahiro Inagaki, Tetsuo Katayama, Yoshiyuki Amemiya, Hitoshi Tanaka, and Makina Yabashi, ＜雑誌＞ Physical Review Accelerators and Beams DOI: 10.1103/PhysRevAccelBeams.21.080704

図　シリコン結晶を利用して単色化したX線パルスの空間プロファイル

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※国際共同研究グループ

理化学研究所　放射光科学研究センター
	XFEL研究開発部門　ビームライン研究開発グループ　ビームライン開発チーム
	ビームライン研究開発グループ　ビームライン開発チーム
	基礎科学特別研究員	井上　伊知郎	（いのうえ　いちろう）
	XFEL研究開発部門　ビームライン研究開発グループ
	グループディレクター	矢橋　牧名	（やばし　まきな）
	XFEL研究開発部門
	部門長	田中　均	（たなか　ひとし）
	XFEL研究開発部門　加速器研究開発グループ　先端ビームチーム
	チームリーダー	原　徹	（はら　とおる）
	XFEL研究開発部門　加速器研究開発グループ　基盤光源チーム
	チームリーダー	稲垣　隆宏	（いながき　たかひろ）
高輝度光科学研究センター
	XFEL利用研究推進室　先端光源利用研究グループ　実験技術開発チーム
	チームリーダー	登野　健介	（との　けんすけ）
	主幹研究員	犬伏　雄一	（いぬぶし　ゆういち）
	研究員	片山　哲夫	（かたやま　てつお）
東京大学大学院　新領域創成科学研究科
	特任教授	雨宮　慶幸	（あめみや　よしゆき）

※研究支援
　本研究は、日本学術振興会（JSPS）科学研究費補助金若手研究（B）「X線ポンプ・X線プローブ法によるフェムト秒X線ダメージ過程の解明（研究代表者：井上伊知郎）」による支援を受けて行われました。

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背景
　20世紀後半に誕生したレーザーは、半世紀を経てもなお科学技術に大きな進展をもたらしています。通常のレーザーが発振する波長範囲は赤外線から可視光に限られますが、高品質な電子ビームを利用した自己増幅自発放射（SASE）方式 ^[6]によって､ より短波長のX線領域のレーザーを生成できることが示され、近年になって、米国の「LCLS^[7]」や日本の「SACLA」といったX線自由電子レーザー（XFEL）施設が建設されました。
　XFELの特長の一つは、発光時間の幅（パルス幅）がフェムト秒（fs、1fsは1,000兆分の１秒）と非常に短いことです。この短いパルス幅を生かして、化学反応過程の解明や放射線損傷^[8]の影響を排除したX線結晶構造解析^[9]などの研究が行われています。SASE方式では、光速近くにまで加速された電子ビームをアンジュレータ^[10]と呼ばれる磁石列に通すことでX線を発生させています。このとき、電子ビームの各位置でそれぞれX線が発光するためにXFELのパルス幅は電子ビームの時間幅と同程度になります。現在SACLAでは、10fsよりも短いパルス幅のXFEL が発振されているため、電子ビームの時間幅も10fsよりも短いと推測されています。
　電子ビームの時間幅を制御できるようになると、XFELのパルス幅を実験の目的に応じて柔軟に変えることが可能になりますが､ そのためには、まず電子ビームの時間幅を正しく測定できることが不可欠です。この測定に、SACLAやLCLSでは、「高周波デフレクター」と呼ばれる装置を用いています。この装置では、時間とともに変化するマイクロ波領域の電磁場を電子ビームの進行方向と垂直な方向にかけることで電子ビームを時間的に掃引します。これによって電子ビームの空間プロファイルが、電磁場を印加していない状態と比較して変化します。この変化を後ろに設置したスクリーンで測定することで、電子ビームの時間プロファイルを測定することができます。しかし、高周波デフレクターの時間分解能は、10～20fs程度であり、現在のSACLAの電子ビームの時間幅を測定するには性能が不十分だという問題がありました。

研究手法と成果
　共同研究グループは、「強度干渉現象」と呼ばれる光の高次のコヒーレンス現象^[11]に着目し、電子ビームから放射されるX線を用いて、電子ビームの時間構造を計測することを目指しました。
　図1上は、電子ビームから放射されたX線の強度が、時空間でどのような分布を持つかを示した概念図です。X線強度は時空間で均一ではなく、強度干渉現象のために“むら”が生じます。X線のパルス幅とコヒーレンス時間が同程度の場合には、光の空間プロファイルに粒状の強度むらが残ります（図1右下）。一方、X線のパルス幅がコヒーレンス時間よりも十分に長い場合には、光の空間プロファイルは滑らかになります（図1左下）。そのため、X線を分光光学素子によって単色度を変化させながら空間プロファイルの滑らかさの程度を計測することで、X線パルスの時間波形を求めることができます。
　XFELを発生する役割を担うアンジュレータの長さが十分に短くXFELが発振していない状態では、X線強度の時間波形は電子ビームの電子密度の時間波形と形状がほぼ同一になります。したがって、強度干渉現象を利用してX線パルス幅を測定することで、電子ビームの時間幅を求めることが可能になります（X線強度干渉法）。

図1 X線強度の時空間マッピングとX線強度干渉現象の原理

上：電子ビームから放射されたX線の強度の時空間マッピングの概念図。強度は青→赤→黄→白になるにつれて強いことを示す。

下：（左）X線のパルス幅がコヒーレンス時間より十分長い場合、空間プロファイルは滑らかなものになる。 （右）X線のパルス幅とコヒーレンス時間がほぼ同じ場合は、空間プロファイルに強度むらが生じる。

　X線強度干渉現象の原理に基づいて、共同研究グループはSACLAの電子ビームの時間プロファイルを評価しました。SACLAでは、通常、20台程度のアンジュレータを用いてXFELを発振していますが、今回の実験ではX線強度の時間プロファイルと電子ビームの電子密度の時間プロファイルをほぼ同一な形状にするために、アンジュレータを1台だけ用いて電子ビームからX線パルスを発生させました。そして、このX線パルスをさまざまなシリコン結晶の格子面のブラッグ反射（結晶に入射したX線が強め合って引き起こす反射）によって分光し、その空間プロファイルをパルスごとに測定することでX線強度干渉の程度を求めました。
　例として、あるシリコン結晶を使って単色化したX線パルスの空間プロファイルを示します（図2）。空間プロファイルには、X線強度干渉に由来する粒状の強度むらが生じています。この実験条件でのコヒーレンス時間は10fs以下のため、強度むらが観測されたということは電子ビームの時間幅が10fsよりも短い、または同程度であることを意味しています。

図2　シリコン結晶を利用して単色化したX線パルスの空間プロファイル

　次に、X線の単色度を変えながら同様の測定を行い、実験結果を解析しました。その結果、SACLAの電子ビームの電流値の時間プロファイルが非常にシャープなガウス関数（正規分布、半値全幅7.3fs）とブロードなガウス関数（正規分布、半値全幅45.8fs）の二つの和で表されることが明らかになりました（図3の青曲線）。このような電子ビームの時間構造は、これまでの高周波デフレクターの時間分解能では精確に捉えることができていなかったものであり（図3の緑曲線）、今回の計測方によって初めて測定が可能になりました。

　XFELでは、電子ビームの電流値が大きい部分が、より強くX線レーザーを放射します。測定で得られた電子ビームから、20台程度の全てのアンジュレータを用いたSACLAの通常運転モードで放射されるXFELの時間プロファイルをシミュレーションしました。その結果、XFELのパルス幅は半値全幅で6.3fsとなり、電子ビームの時間プロファイルを構成している二つのガウス関数のうちシャープな方の半値全幅と同程度であることが分かりました。これは、これまでのSACLAにおけるXFELのパルス幅計測とよく一致しており、今回の電子ビームの測定結果の妥当性を示しています。

今後の期待
　今回開発した計測法は、電子ビームの時間幅を測る精密な“ものさし”といえます。この技術によって、これまでは不可能だった10fs以下の時間分解能で電子ビームの時間幅を計測することが可能になりました。今後、この計測技術と電子加速器技術によって電子ビームの時間幅を制御することで、XFELの時間幅を実験に応じて柔軟に変更することが可能になると考えられます。特に、電子ビームを短くすることによってアト秒（100京分の１秒）領域のXFELが実現できると、現在のXFELでは未踏の超高速現象を観測する強力なツールになるとが期待できます。

補足説明
[1] 強度干渉法、強度干渉現象
強度干渉現象とは、時空間において近接した2点の光強度が互いに相関を持つという現象である。例えば、放射光や電球から発生する光の場合には、強度は各時空間の位置で一定ではなく、強い部分と弱い部分の強度むらが生じる。この強度干渉現象を利用すると、光の統計的な性質やパルス幅を求めることができる。これが強度干渉法である。

[2] X線自由電子レーザー（XFEL：X-ray free-electron laser）
近年の加速器技術の発展によって実現したX線領域のパルスレーザー。従来の半導体や気体を発振媒体とするレーザーとは異なり、真空中を高速で移動する電子ビームを媒体とするため、原理的な波長の制限はない。SPring-8などの従来の放射光源と比較して、10億倍もの高輝度のX線がフェムト秒（1,000兆分の１秒）の時間幅を持つパルス光として出射される。この高い輝度を活かしてナノメートルサイズの小さな結晶を用いたタンパク質の原子分解能の構造解析やX線領域の非線形光学現象の解明などの用途に用いられている。

[3] SACLA
理化学研究所と高輝度光科学研究センターが共同で建設した日本で初めてのXFEL施設。第3期科学技術基本計画における五つの国家基幹技術の一つで、2006年度から5年間の計画で建設・整備された。2011年3月に施設が完成し、SPring-8 Angstrom Compact free electron LAserの頭文字を取ってSACLAと命名された。2011年6月に最初のX線レーザーを発振、2012年3月から共用を開始した。0.1ナノメートル以下という世界最短波長のX線レーザーを発振する能力を持つ。

[4] 分光光学素子
さまざまな波長を含む光から特定の波長の光のみを取り出す装置のこと。X線領域の分光器には、シリコンやダイヤモンドなどの結晶が広く用いられている。結晶に入射されたX線は、結晶への入射角によって決まる特定の波長の光のみが反射され、他の光は取り除かれる。また、結晶の方位を変えることによって反射されるX線の波長広がりをさまざまに変化させることができる。

[5] 単色度
X線ビームにおいて、その波長の広がりの大きさを中心波長で割ったものを指す。例えば、単色度が10％で中心波長が0.1ナノメートル（nm、1nmは10億分の1m）のX線ビームとは、0.01nmの波長広がりを持つX線ビームである。

[6] 自己増幅自発放射（SASE）方式
短波長のX線では、反射率の高い鏡が存在せず共振器を作ることができない。そのため、加速した電子を非常に長いアンジュレータに通して、後ろの電子から出る光と前の電子との相互作用によって電子を波長間隔に並べ、コヒーレントなX線を発生させる方式。SASEはSelf Amplified Spontaneous Emissionの略。

[7] LCLS
米国スタンフォード線形加速器センター（現在のSLAC国立加速器研究所）で建設された世界で初めてのXFEL施設。2009年12月から利用運転が開始された。LCLS はLinac Coherent Light Sourceの略。

[8] 放射線損傷
X線の持つエネルギーによって、X線と相互作用した分子が壊れること。X線との相互作用で分子が壊れる場合だけでなく、分子が壊れる過程で生じる電子や、壊れた分子から生成する反応性の高い分子が観察対象の分子と化学反応する場合もある。

[9] X線結晶構造解析
タンパク質が規則正しく並んだ結晶にＸ線を照射すると回折像が得られる。その回折像を解析して、タンパク質の構造を解明する実験手法。タンパク質を構成する個々の原子の位置を決定できる。

[10] アンジュレータ
NとSの磁極を交互に上下に配置し、その間を通り抜ける電子を周期的に小さく蛇行させ、特定の波長を持った光を作り出す装置。X線自由電子レーザー施設SACLA用に開発したアンジュレータは、1台の長さが約5mであり、1台あたり277周期で磁石が交互に配列されている。短波長のX線では、反射率の高い鏡が存在せず共振器を作ることができない。

[11] コヒーレンス現象
コヒーレンスとは、波の持つ性質の１つでその干渉のしやすさを表す。波の干渉性に関係するような現象のことをコヒーレンス現象と呼ぶ。また、一般にある時間以上離れた波同士では、その位相がばらばらになってしまい、干渉性が失われてしまう。波の干渉性が保たれる時間のことをコヒーレンス時間という。同様に、ある距離以上離れた波同士でも干渉性が失われてしまう。波の干渉性が保たれる距離のことをコヒーレンス長と呼ぶ。