大型放射光施設 SPring-8

公開日

2023年09月12日

2023年9月11日
高輝度光科学研究センター
熊本大学
科学技術振興機構（JST）

【研究の背景】
　無数のナノメートルサイズの穴をもつ多孔性材料は、二酸化炭素やメタン等の分離・貯蔵技術の1つとして、環境問題やエネルギー問題の解決に繋がると期待されています。このような機能性材料の実用化に向けて、気体を取り込む際の動的過程（ダイナミクス）を理解することが重要です。大型放射光施設SPring-8^（*1）の高輝度X線を活用した時分割X線回折^（*2）は、ミクロな構造の変化を実時間で観測可能なため、ダイナミクスを観測するための強力な手法です。ただし、従来型のデータ解析においては、最小二乗法^（*3）が用いられており、いくつかの課題点がありました。まず、ダイナミクスの開始時刻_toを正確に決めることがダイナミクスの理解において重要であるにもかかわらず、従来法ではノイズの大きい実験データから求めることが困難なため、気体を測定装置へ導入する時刻t_sで代用していました。また、複数の反応モデル同士を比較検討することが難しいため、科学者がモデルを解析前に決定する必要がありました。さらに、最小二乗法では、推定精度の正確な評価が難しいという点も課題となっていました。

【研究内容と成果】
　研究グループは、機械学習の代表的な手法であるベイズ推定^（*4）に着目し、反応速度論等の反応の進み方に関するモデルを導入した解析法を開発しました。これまでは各時刻のデータを1つずつ解析していましたが、開発した手法では、反応前から反応後までの全時刻のデータを一気通貫で解析できるため、ノイズの大きいデータからでもダイナミクスの開始時刻を推定可能です。本研究では、開発した手法の有効性を検証するため、気体との反応特性がよく知られている多孔性材料のCPL-1にアルゴンガスが取り込まれる過程を、SPring-8のビームライン BL02B2のX線回折によって、333ミリ秒の時間間隔でガス導入から約10秒間連続的に観測しました。開発した解析法をデータ解析に適用した結果、図1のように、気体の導入時刻t_sとダイナミクスの開始時刻t_oとの間の時間差を明らかにし、開始時刻をデータから推定することの重要性を実証しました。
　また、本解析法によって、データに基づき最も妥当なモデルを選択することを可能にしました。これまで人間の判断に委ねられていたモデルの選択を、データから客観的に実現可能にしたことは、データ解析における画期的な進歩です。さらに、図2のように、ベイズ推定の結果は確率分布として求められるため、推定精度の正確な評価を可能にします。このように、開発したベイズ推定の解析法は、従来型の解析法よりも遥かに多くの情報を実験データから引き出すことができるため、これらの情報を活用することによって、革新的な機能性材料の開発を加速させると考えられます。

【今後の展開】
　開発した手法は、気体の貯蔵プロセスに限定されるものではなく、酸化還元反応をはじめとした化学反応等の様々なダイナミクスへの拡張が可能で、物質科学の幅広い領域での活躍が期待されます。

　ここで紹介した研究は、JST戦略的創造研究推進事業（CREST情報計測・JPMJCR1861）および日本学術振興会（JSPS）科学研究費助成事業（基盤B・23H03673）の助成を受けて行われました。

【用語解説】